傅斯年接任校長之時，台大的師資選聘工作正處在進退維谷的境地。所幸他曾長期在科研機構、大學任職，與很多學者交往頗多，他努力地從去台灣的學者中物色最有真才實學的人來任教。當時隨史語所去台的著名學者李濟、董作賓、芮逸夫等都曾受聘于台大。同時他又從社會上廣泛搜羅，先後聘得曆史系方豪、劉崇宏，中文系毛子水、屈萬里，哲學系殷海光，外文系英千里，商學系楊樹仁，社會學系龍冠海，農學系顧元亮，化學系錢思亮等等，這些人皆為學業有專攻之輩。台大幾乎集中了島內的著名學者，加上原有教授，形成空前雄厚的師資陣容。
傅斯年聘用殷海光真是不拘一格降人才，當時殷海光在《中央日報》被排擠，他直接找傅斯年表示想入台大。傅斯年考慮他是邏輯學泰斗金岳霖的得意弟子，台大又正好缺邏輯教師，所以接受殷海光來台大教書，但特別說明按規定只能從講師做起，並與他達成"君子協定"，不許以後參與任何實際政治。殷海光答應了"不平等條約"，能得到當時不易得到的教職，他很是感激傅斯年。在台大的殷海光雖論政卻不參政，積極宣揚五四的傳統，使得台大成為自由主義的堡壘。
在選聘高水平師資的同時，傅斯年采取了強硬措施，裁汰冗劣教職人員。傅斯年任職校長兩年之內，因學術水准低或教學業務不合格而被解聘的教授、副教授很多。他對一般任課教師的選聘也持嚴肅認真態度，有次為了一名助教是否合乎選聘條件的問題，教員聘任資格審查委員會開了四次會，經過幾度激烈的辯論，最後投票表決才決定下來。
傅斯年慣常對一些老師進行突然"襲擊"，使敷衍塞責的教師如老鼠過街無法容身。他曾給台大每位任課教師發了一份通知，說本校長說不一定哪天就要聽課，請不要見怪。教師們對領導聽課本是見怪不怪，可是這個眼里容不下沙子的傅校長可不一樣，他聽完課後就有人因此而丟掉飯碗，一旦關系到飯碗問題還是挺讓人戰戰兢兢的。那會兒的台灣經濟凋敝，工作機會少之又少，失去教職就得下崗餓肚子了。這個"大炮"校長一向雷厲風行，說到做到，結果一個學期下來真被他"聽"走了好幾位教員。因為傅斯年經常去聽課，學校很多教師的水平他了如指掌，所以他當校長兩年來因學力、教學水平低而被炒魷魚的教授、副教授多達七十余人。他僅用此一招，就令台大的教風學風為之一變。雖然他聘請和辭退教師不唯上、不唯親、只唯實，但出身貧寒的他始終對下屬有顆仁慈而悲憫的心。他明白一些大學教授被解雇後可去之處甚少，其中被他解聘的幾位教師生活特別窮困，他又充滿人情味地動用多方關系，把他們安置到台大圖書館，並續發了一年的聘書緩解他們的困難。