三個半月後的1964年10月16，我國第一顆原子彈爆炸成功。
錢學森適時提出"兩彈結合"的設想，即"東風2號"導彈與核彈頭對接發射。
1966年10月27日，"兩彈結合"首次試驗一舉成功！這意味著中國擁有了可以實戰的核武器。
可成功不僅需要學識，也需要膽識。
20世紀60年代初，一次導彈發射試驗在即。但因在加推進劑時操作有誤，導彈的彈體癟進去一塊。人們將此看作一個大故障，認為導彈不能發射。錢學森聽完彙報，親自爬到發射架上，察看故障情況後，認為箱體的變形並未達到結構損傷的程度。于是，他結合自己當年在美國做殼體研究工作的經驗，認為這是由于試加推進劑後，泄出時忘了開通氣閥造成箱內真空，導致內外壓力差過大，外部空氣壓力擠壓造成的。但點火發射後，箱內要充氣，彈體內壓力會自然升高，殼體到時候會恢複原狀。他據此主張，照常發射。可試驗基地司令員、參謀長不同意發射。按照當時的規定，發射報告必須由三人簽字同意，然後報請聶帥批准，最後才能完成發射程序。司令員、參謀長不同意，自然不會簽字。可一切都已進入准備程序，發射報告必須上報，于是只好把只有錢學森一人簽字的報告報送聶帥。最後，聶帥批准發射，並說："要是只有司令員和參謀長兩人簽字而沒有錢院長的簽字，我倒不敢批了。"結果，這一次發射取得成功。
1966年，"東風3號"發動機地面試車故障不斷。一會兒這個問題解決了，另會兒又一個問題冒出來……沒辦法，只好請錢學森出馬。他來到試車台，細心觀察故障情況並聽取彙報以後，沉思良久，最後提出："我們不能讓故障牽著鼻子走。是不是回過頭來想想，有什麼問題會影響發動機的燃燒穩定性，是不是高頻振蕩問題？"在他的點撥下，科技人員重新考慮了高頻振蕩問題可能產生的影響，並改進了發動機的設計。結果，"東風3號"發動機的試車順利過關。
1966年6月下旬，"長征l號"為解決滑行段噴管控制問題而進行的滑行段晃動半實物仿真試驗中，出現了晃動幅值達幾十米的異常現象。如果火箭在太空中出現這種情況，不僅火箭損毀，而且准備搭載的"東方紅一號"也將不保。錢學森親臨現場，並在討論中指出，"地面狀態與太空中的狀態模型不可簡單類比。在航天飛行近于失重狀態下，原晃動模型已不能成立。那時的流體已呈粉末狀態，晃動力會很小，影響不了正常飛行。"他的這一分析，使大家頓釋重負。後來的火箭飛行試驗證明，這個結論與實際情況是吻合的。
在"東風2號"發射成功之後不久，錢學森感到發射人造衛星已經有了比較可靠的基礎，于是在1965年1月8日正式向國家提交報告。報告指出："自從蘇聯在1957年10月4日發射第一顆人造地球衛星以來，中國科學院及原第五研究院對這項新技術就有些考慮，但未作為研制任務。現在看來，人造衛星有以下幾種已經明確的用途：測地衛星、通訊及廣播衛星、預警衛星、氣象衛星、導航衛星、偵察衛星。重量更大的載人衛星在國際上的應用，現在雖然還不十分明確，也得有所准備。現在我國彈道式導彈已有一定的基礎，現有型號進一步發展，即能發射一百公斤左右重量的儀器衛星（'東方紅一號'就是這類衛星）。這些工作是複雜艱巨的，必須及早開展有關的研究、研制工作，才能到時拿出東西。因此建議國家早日制訂我國人造衛星的研究計劃，列入國家任務，促進這項重大的國防科學技術的發展。"